【概要】

ゼオライトは、石油化学触媒、環境浄化、分離膜などに広く用いられる重要な多孔質材料です。 しかし、ゼオライトがどのようにして無秩序な前駆体から秩序だった結晶へと変化するのか、その初期過程はこれまで十分に見えていませんでした。 特に、原子のつながり方を決める三次元的な幾何学情報は、従来法では捉えにくく、結晶化の最初の段階はブラックボックスのままでした。

東北大学国際放射光イノベーション・スマート研究センターの二宮翔助教（当研究科協力講座教員）、西堀麻衣子教授（当研究科協力講座教員）らの研究グループは、酸素 1s X線発光分光（O 1s XES）を用いて、MWW型ゼオライトの結晶化過程を詳細に追跡しました。 その結果、結晶が現れる前の段階で、シリケート骨格の O-Si-O-Si のねじれ角 ^注5 が無秩序な状態から段階的に整い始めることを見いだしました。 さらにこの秩序化は、X線回折で長距離秩序が現れるより前に起こり、また鉄（Fe）の本格的な骨格導入よりも先に進行することが分かりました。

本研究は、ゼオライト結晶化において、結晶がいきなり形成されるのではなく、まず三次元ネットワークの"形の準備"が起こることを示したものです。 研究グループはこの知見をもとに、「トポロジー・ファースト（topology-first）」 ^注6 とも言える新しい結晶化像を提案しました。

本成果は2026年5月20日付（米国時間）で、米国化学会が発行する学術誌 Journal of the American Chemical Society に掲載されました。

なお、本研究成果は、東北大学 国際放射光イノベーション・スマート研究センターのYin Zhong准教授、板本航輝大学院生（当時、同大学院環境科学研究科）、 東北大学多元物質科学研究所の真柄英之博士、津田健治教授、寺内正己教授、量子科学技術研究開発機構のUgalino Ralph博士、東京大学物性研究所の原田慈久教授、木内久雄助教（当時）、 東京科学大学総合研究院 ナノ空間触媒研究ユニット の横井俊之教授らの共同研究グループにより行われました。

【用語解説】

注1.　ゼオライト ：内部に微細な孔を持つ結晶性多孔質材料。触媒、吸着材、分離膜などに広く利用される。

注2.　シリケート ：ケイ素（Si）と酸素（O）からなる化合物の総称。ゼオライトの骨格を形成する基本的な単位。

注3.　X線発光分光 ：物質にX線を照射した際に放出されるX線を測定し、原子周辺の電子状態や局所構造を調べる手法。（XES：X-ray Emission Spectroscopy）

注4.　X線回折 ：結晶にX線を照射し、跳ね返ってきた光（回折）のパターンから結晶の構造（原子の規則配列）を調べる手法。

注5.　ねじれ角 ：原子が連なった構造の三次元的な向きやねじれ具合を表す幾何学パラメータ。本研究では O-Si-O-Si のねじれ角が重要な指標となった。（torsion angle）

注6.　トポロジー・ファースト（Topology First） ：結晶としての周期的な規則性（長距離秩序）が現れるよりも前に、まず原子同士のつながり方やねじれ（局所的なトポロジー）が秩序化する、本研究で提唱された新しい結晶化の基本原理。

【論文・著者情報】

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